Roberto pertama kali melakoni debut di tim senior Barcelona pada bulan November tahun 2010, di laga Copa del Rey. Dia baru resmi menjadi bagian dari tim senior pada musim 2013/14.

Selama 11 tahun di tim senior, Sergi Roberto telah mencatat total 373 penampilan dan mencetak 19 gol di semua kompetisi.

Prestasinya pun dinilai luar biasa. Sergi Roberto telah meraih total 25 trofi untuk Barcelona, termasuk dua gelar Liga Champions dan tujuh gelar La Liga.